Etude du mécanisme et de la cinétique de désulfuration des carburants par piézo CexOy/NiOx

Jun 01, 2024

Rapports scientifiques volume 13, Numéro d'article : 7574 (2023) Citer cet article

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Afin de faire progresser la technologie de désulfuration, une nouvelle méthode permettant une excellente désulfuration oxydative du carburant à température ambiante sera d’une importance capitale. En tant que nouvelle méthode de désulfuration, nous avons développé des catalyseurs piézoélectriques qui ne nécessitent l'ajout d'aucun oxydant et peuvent être réalisés à température ambiante. Une méthode micro-ondes a été utilisée pour préparer des nanocomposites CeO2/Ce2O3/NiOx. Les taux de désulfuration du carburant, modèles et réels, ont été examinés en fonction de paramètres de synthèse, tels que la puissance et la durée des micro-ondes, et des conditions de fonctionnement, telles que le pH et la puissance ultrasonique. Les résultats ont montré que les nanocomposites CeO2/Ce2O3/NiOx démontraient une piézo-désulfuration exceptionnelle à température ambiante pour les carburants modèles et réels. De plus, les nanocomposites CeO2/Ce2O3/NiOx ont présenté une réutilisabilité remarquable, conservant 79 % de leur activité piézo-catalytique même après 17 répétitions de désulfuration du carburant réel. Une étude du mécanisme d’oxydation du soufre a révélé que les radicaux superoxydes et les trous jouaient un rôle majeur. De plus, l’étude cinétique a révélé que l’élimination du soufre par le catalyseur piézoélectrique suit un modèle cinétique de réaction du second ordre.

L'énergie vibratoire à basse fréquence est présente partout dans l'environnement et offre de belles perspectives pour résoudre la crise énergétique et les problèmes de pollution. Il n’y a cependant pas eu d’utilisation efficace de cette énergie basse fréquence1,2. L’énergie des vibrations basse fréquence peut être convertie en énergie de deux manières : la récupération d’énergie piézoélectrique et la catalyse piézoélectrique3,4,5. Grâce à la catalyse piézoélectrique, les vibrations mécaniques peuvent être converties en charges libres à la surface des matériaux piézoélectriques dans une large gamme d'environnements (par exemple l'eau et l'air). En raison de la microélectrolyse locale de l'eau, les matériaux piézo-catalytiques peuvent produire un certain nombre d'espèces réactives de l'oxygène (ROS) telles que ·OH, ·O2–, ·HO2 et H2O2. Dans les industries textile, chimique, pharmaceutique et alimentaire, les ROS sont utilisés pour oxyder et dégrader catalytiquement les colorants toxiques et cancérigènes dans l’eau6,7,8.

Le but de ce travail est de suggérer une nouvelle application pour les piézocatalyseurs ; nous avons utilisé des nanocomposites oxyde de nickel/oxyde de cérium comme piézocatalyseurs pour la désulfuration de modèles et de carburants réels. L'utilisation de la catalyse piézo présente plusieurs avantages par rapport à la catalyse existante pour les procédés de désulfuration. Ils peuvent fonctionner dans des conditions sombres, présenter un taux de désulfuration élevé et un faible coût, et peuvent capter les vibrations basse fréquence présentes dans l’environnement pour piloter des réactions de désulfuration.

Malgré l'adoption de nouvelles stratégies énergétiques ces dernières années, l'utilisation de combustibles conventionnels reste dominante. La combustion de carburants contenant du soufre produit des SOx, qui contribuent aux pluies acides et aux particules fines (PM 2,5), ainsi qu'à la corrosion des moteurs et des pots catalytiques8,9,10,11. À l’échelle mondiale, des réglementations strictes ont été adoptées pour limiter les carburants à faible teneur en soufre12,13. En utilisant l’hydrodésulfuration (HDS), largement utilisée dans l’industrie depuis des décennies, le soufre aliphatique peut être facilement éliminé du fioul dans la production industrielle. En raison de l'encombrement stérique, il est difficile d'éliminer les composés soufrés aromatiques du carburant, tels que le dibenzothiophène (DBTP). Des températures et des pressions élevées, ainsi que de grandes quantités d'hydrogène, sont nécessaires pour que le HDS élimine les dérivés du thiophène, ce qui entraîne des coûts d'exploitation élevés et une perte d'octane14,15,16,17,18,19,20. Nous présentons ici un piézocatalyseur qui élimine les composés soufrés du modèle et du carburant réel sans ajouter d'oxydant et en appliquant uniquement une force mécanique. En revanche, les techniques de désulfuration précédentes nécessitaient l'ajout d'oxydants, tels que H2O221,22,23,24,25,26,27. Récemment, on a modifié le processus de désulfuration oxydative en utilisant des catalyseurs à un seul atome avec des noyaux métalliques abondants en terre et des supports nanoporeux robustes, ainsi que des oxydes mixtes de métaux de transition28,29,30. Grâce à l'utilisation de catalyseurs à un seul atome ou d'oxydes mixtes de métaux de transition, l'efficacité et la stabilité du catalyseur ont été améliorées.